Synthesis and in-depth characterization of Al-doped ZnO nanoparticles as building blocks for TCO layers

Abstract

Because of the coexistence of high conductivity and high transparency in the visible region, the realization of transparent conductive oxides (TCO) through doping has attracted much interest for optoelectronic device applications, such as solar cells and liquid crystal displays. Among all, Aldoped ZnO (ZnO:Al) has gained considerable and continuous interest representing a lower-cost, earth-abundant alternative to the widely used TCO indium tin oxide (ITO). At the same time, TCO nanocrystals (NCs) have recently gained interest owing to both the low cost of solution processing and the possibility of separating the film deposition from the synthesis towards optimum building blocks. The overall solubility limit of Al in the ZnO lattice is rather low and only when the dopants occupy substitutional (tetrahedral) sites in the particles, shallow donor levels are created which allow promotion of free carriers into the conduction band. While the synthesis of ZnO:Al nanocrystals and films has recently advanced markedly, it still remains a challenge to control dopant incorporation in zinc oxide based TCO NCs. Understanding and ultimately controlling the uptake and defect content of inorganic nanostructures can be seen as an important goal. Therefore, the goal of this research is to contribute to an understanding of the correlations between chemical synthesis, doping mechanism and properties of Al-doped ZnO nanocrystals.

Het gelijktijdig optreden van een hoge geleidbaarheid en een hoge transparantie in het zichtbare gebied heeft veel belangstelling gewekt voor de realisatie van transparante geleidende oxides (TCO) door dotering voor opto-elektronische toepassingen, zoals zonnecellen en vloeibare kristallen displays. Onder de verschillende TCO materialen heeft Al-gedoteerd ZnO (ZnO:Al) steeds meer interesse gewekt vanwege de grotere beschikbaarheid, resulterend in een lagere kostprijs, in vergelijking met het tot nog toe meest gebruikte indium tin oxide (ITO). Omwille van de kostenbesparing die gepaard gaat met het gebruik van nat-chemische depositiestrategieen, kregen ook de TCO nanokristallen steeds meer aandacht. Een bijkomend voordeel van deze route is de mogelijkheid om de filmdepositie te scheiden van de synthese van de bouwsteentjes. De totale oplosbaarheid van aluminium in het ZnO rooster is vrij laag en enkel wanneer het doteerelement substitutionele (tetraedrisch gecoordineerde) kristalposities inneemt, worden er ondiepe (shallow) donor levels gecreeerd die het mogelijk maken dat vrije elektronen in de conductieband kunnen terecht komen. Terwijl er recentelijk aanzienlijk veel onderzoek gepubliceerd werd rond de synthese van ZnO:Al nanokristallen en films, blijft het een uitdaging om de incorporatie van het doteringselement in zink oxide gebaseerde TCO nanokristallen te sturen. Het begrijpen en uiteindelijk sturen van de opname en defecten inhoud in anorganische nanostructuren kan als een belangrijk doel beschouwd worden. De opzet van dit onderzoek is dan ook een bijdrage te leveren aan het begrijpen van de correlaties tussen chemische synthese, doteringsmechanismen en eigenschappen van Algedoteerde ZnO nanokristallen.