Photosynthesis vs Photovoltaics: Light-Induced Charge-Transfer and Degradation Inspiring Aesthetical and High-Temperature Solar Cells

Abstract

Inspired by nature, this work aims to explore novel aesthetical possibilities and applications of solar cells. A global energy crisis is currently keeping the world in its grip. Renewables can provide a way out as accessible and cheap alternatives to fossil fuels. Of great promise is photovoltaics, a competitive field where scientists continually strive to push efficiency. However, these figures mean little if state-of-the-art devices cannot be deployed in the real world. Researchers barely consider aesthetics, and in many ways, they often overlook integration. This thesis investigates and improves the aesthetics, stability, and thermal resistance of emerging technologies like dye-sensitized and organic solar cells. In doing so, we span a broad spectrum of scientific activity, from the fundamentals of light-induced charge separation to the practical aspects of appearance and durability in extreme, real-world environments. In our approach, we gain inspiration from comparing photosynthesis to photovoltaics — an ambitious endeavor since both fields are by themselves profound research topics. In Chapter 1, we provide a general introduction and formulate the key research questions addressed in this thesis. The elusive nature of the charge-transfer state is discussed in Chapter 2. It plays an essential role in the pathway from light absorption to energy storage in both the context of organic photovoltaics and photosynthesis. Unfortunately, a knowledge gap between photovoltaics and photosynthesis discourages researchers on either side from collaborating. Inconsistent use of terminology further disrupts communication. This work contributes to understanding the light-induced charge-transfer mechanisms as an introduction to photosynthesis for photovoltaics researchers, and vice versa. Using formal definitions, we attempt to standardize terminology and bridge both worlds. In doing so, we hope to inspire researchers on either side to collaborate in a mutually beneficial way. Taking a creative approach, Chapter 3 introduces the concept of photovoltaic photographs: a newly developed technique for patterned solar cells consisting of semi-transparent modules with an image integrated into the photoactive layer. The fabrication process is discussed in detail, as well as the underlying mechanism and universality. The technique relies upon photo-induced bleaching of chromophores and works exceptionally well on pigments from natural origin. We developed proof-of-principle demonstration modules (up to 9×9 cm2 ) based on dye-sensitized technology; closely related to artificial photosynthesis. The technique proved inexpensive, easy to implement, scalable, and high-resolution. This work aims to enhance device aesthetics — an attractive attribute in building-integrated photovoltaics. We conclude by discussing its application in other emerging technologies. Organic solar cells are likewise ideally suited for building-integrated photovoltaics and not just for their versatile nature. Where the performance of conventional solar cells quickly declines at elevated temperatures, organic solar cells exhibit improved efficiency. Modules are quickly required to withstand temperatures of 65 °C in real-world applications. Hence, we ask more of them than standard lab tests at 25 °C can provide. Chapter 4 addresses the operational temperature range of organic solar cells, with a focus on pushing the high-temperature limit. Devices were fabricated using specially tailored materials that exhibit excellent thermal resistance. Their efficiency is 15 % higher at 90 °C than at room temperature, and they still keep 50 % of their initial performance at 150 °C. Simulations were conducted in conjunction in an attempt to understand this behavior. Lastly, we argue that researchers should rethink the application of organic solar cells in extreme temperature environments, both on Earth and in space. The final part of this thesis summarizes the main findings of this work and formulates an outlook toward the continuation of selected research routes initiated in this thesis.

Geïnspireerd door de natuur, onderzoekt deze thesis de esthetische aspecten en toepasbaarheid van zonnecellen. Een wereldwijde energiecrisis houdt de wereld momenteel in haar greep. Hernieuwbare energiebronnen kunnen een uitweg bieden als toegankelijke en goedkope alternatieven voor fossiele brandstoffen. Veelbelovend is de wereld van de fotovoltaïsche cellen, of kortweg zonnecellen, een vakgebied waarop wetenschappers voortdurend streven naar een hogere efficiëntie. Deze cijfers betekenen echter weinig als de meest geavanceerde zonnecellen geen praktische toepassing vinden. Onderzoekers houden nauwelijks rekening met esthetische aspecten, en in veel opzichten zien ze integratie vaak over het hoofd. Dit proefschrift onderzoekt en verbetert de uitstraling, stabiliteit en thermische weerstand van opkomende technologieën waaronder dyesensitized en organische zonnecellen. Dit wordt behandeld op meerdere vlakken, van de fundamenten van licht-geïnduceerde ladingsscheiding tot de praktische aspecten van uiterlijk en duurzaamheid in extreme omstandigheden. In onze aanpak putten wij inspiratie uit de vergelijking tussen fotosynthese en fotovoltaïsche cellen — een ambitieuze onderneming, aangezien beide gebieden op zichzelf al diepgaande onderzoeksonderwerpen zijn. Hoofdstuk 1 geeft een algemene introductie en formuleert de onderzoeksvragen die in dit proefschrift worden behandeld. De mysterieuze aard van de zogenaamde charge-transfer toestand wordt besproken in hoofdstuk 2. Het speelt een essentiële rol in de overgang van lichtabsorptie naar energieopslag in zowel de context van organische zonnecellen als fotosynthese. Helaas ontmoedigt een kenniskloof tussen zonnecellen en fotosynthese onderzoekers tot wetenschappelijke samenwerking. Bovendien belemmert inconsistent gebruik van terminologie essentiële communicatie. Dit werk draagt bij tot een beter inzicht van de mechanismen achter licht-geïnduceerde ladingsoverdracht en dient als inleiding op fotosynthese voor zonnecelonderzoekers, en vice versa. Met behulp van formele definities streven we ernaar de terminologie te standaardiseren en een brug te slaan tussen beide werelden. Op die manier hopen wij onderzoekers aan beide zijden te inspireren om op een wederzijds vruchtbare manier samen te werken. Vanuit een creatieve invalshoek, wordt in hoofdstuk 3 het concept van fotovoltaïsche foto’s voorgesteld; een innovatieve aanpak voor het aanbrengen van een motief op zonnecellen, bestaande uit semi-transparante panelen met een afbeelding geïntegreerd in de fotoactieve laag. De fabricatie wordt uitvoerig besproken, evenals het onderliggende mechanisme en de brede toepasbaarheid. De techniek berust op het foto-geïnduceerde bleken van chromoforen en werkt uitzonderlijk goed op pigmenten van natuurlijke oorsprong. Wij hebben demonstratiepanelen ontwikkeld (tot 9×9 cm2 ) op basis van dye-sensitized technologie, overigens nauw verwant aan kunstmatige fotosynthese. De techniek heeft bewezen goedkoop, makkelijk toepasbaar en schaalbaar te zijn met hoge resolutie. Dit onderzoek heeft als doel het uitzicht van zonnepanelen te verbeteren - een aantrekkelijk kenmerk voor architecturale toepassingen. Tot slot bespreken we de toepasbaarheid van deze techniek in andere opkomende technologieën. Organische zonnecellen zijn eveneens geschikt voor integratie in gebouwen, en niet alleen vanwege hun veelzijdige eigenschappen. Waar de werking van conventionele zonnecellen snel afneemt bij hogere temperaturen, vertonen organische zonnecellen juist een beter rendement. Zonnepanelen moeten al snel bestand zijn tegen temperaturen van 65 °C in de echte wereld. In de praktijk wordt er meer van hen gevraagd dan de standaard labotesten kunnen bieden. Hoofdstuk 4 behandelt het operationele temperatuurbereik van organische zonnecellen, met de nadruk op het verleggen van de bovengrens. Zonnecellen werden vervaardigd uit specifiek ontwikkelde materialen met een uitstekende thermische resistentie. Het rendement van deze cellen neemt toe met 15 % bij 90 °C ten opzichte van kampertemperatuur, en ze behouden 50 % van hun oorspronkelijk vermogen bij 150 °C. Simulaties werden uitgevoerd in een poging dit gedrag te begrijpen. Ten slotte stellen we voor dat onderzoekers hun visie bijstellen over de toepasbaarheid van organische zonnecellen in extreme omstandigheden. Het laatste deel van dit proefschrift vat de belangrijkste bevindingen van dit werk samen en formuleert een visie op de voortzetting van bepaalde onderzoekstrajecten die in dit proefschrift werden opgestart.