Tin-based perovskite solar cells - Where do they fall behind?

Abstract

Deze thesis onderzocht de uitdagingen en vooruitgangen in de ontwikkeling van Sn-gebaseerde perovskiet zonnecellen (PSCs), met een focus op hun efficiëntie, stabiliteit en interfaciale eigenschappen. Sn gebaseerde PSCs bieden een veelbelovend alternatief voor hun loodhoudende tegenhangers vanwege hun milieuvriendelijke karakter en potentieel lagere toxiciteit. Echter, het bereiken van hoge prestaties en stabiliteit blijft een grote uitdaging. In het eerste deel van deze thesis hebben we de inherente problemen van Sn-gebaseerde PSCs aangepakt, zoals tin-vacaturedefecten en de noodzaak van een verbeterde filmmorfologie. Door een tin-rijke omgeving te creëren tijdens de synthese en het gebruik van additieven zoals SnI₂ te optimaliseren, werden aanzienlijke verbeteringen in uniformiteit en apparaatprestaties bereikt. De integratie van grote organische kationen, zoals PEA⁺, verbeterde de prestaties verder, met vermogensconversie-efficiënties (PCE) tot 9,1%. Ondanks deze vooruitgangen bleef een aanzienlijk spanningsverlies bestaan, wat de noodzaak onderstreepte voor verder onderzoek naar de interfaciale eigenschappen van de Sn-perovskiet/ETL-interface. In het tweede deel hebben we de oorsprong van niet-stralingsgeïnduceerde spanningsverliezen onderzocht met behulp van Fourier-transformatie en elektroluminescentiespectroscopie. De resultaten toonden aan dat interfaciale ladingsoverdrachts (CT) toestanden aan de Sn perovskiet/fullereen-interface een belangrijke oorzaak zijn van niet-stralingsgeïnduceerde recombinatie, wat spanningsverliezen verergert. Door de eigenschappen en energetica van deze CT-toestanden te modificeren, kan niet-stralingsgeïnduceerde recombinatie worden verminderd en de efficiëntie van Sn-gebaseerde PSCs worden verbeterd. Deze inzichten bieden een duidelijke route voor het ontwerpen van effectievere ETLs en interfaciale materialen. Het derde deel introduceerde een nieuwe operando HAXPES-methodologie om de begraven interfaces binnen Sn-gebaseerde PSCs onder operationele omstandigheden te bestuderen. Door gebruik te maken van de unieke doordringingsdiepte van HAXPES konden we de elektronische omgeving en interfaciale dynamiek bij de Sn-perovskiet/ETL-interface direct onderzoeken. Bindingsenergieverschuivingen onder aangelegde spanning onthulden significante afwijkingen van de ideale lineaire relatie, wat wijst op interne weerstand bij de interface. Deze bevindingen onderstrepen de cruciale rol van interfaciale eigenschappen bij de bepaling van apparaatprestaties. Hoewel deze thesis aanzienlijke vooruitgang heeft geboekt in het begrijpen en aanpakken van de uitdagingen van Sn-gebaseerde PSCs, benadrukken de resultaten ook de complexiteit van deze systemen. De voorlopige inzichten uit de operando HAXPES-studie wijzen op de noodzaak van verdere verfijning van deze methode en integratie met andere geavanceerde karakterisatietechnieken. Toekomstig onderzoek zou zich moeten richten op een diepgaandere verkenning van interfaciale dynamiek, de ontwikkeling van stabielere materialen en het ontwerp van geoptimaliseerde apparaatarchitecturen. Samenvattend benadrukt dit werk het potentieel van Sn-gebaseerde PSCs als een duurzaam alternatief in de fotovoltaïsche technologie, terwijl het tegelijkertijd het belang van interfaciale eigenschappen en geavanceerde karakterisering aantoont bij het overwinnen van hun huidige beperkingen. Deze bevindingen vormen de basis voor verdere innovaties in Sn-gebaseerde perovskiet zonneceltechnologie.