Aqueous Solution-Gel Synthesis of Copper-Based Photoelectrode Materials for Photoelectrocatalytic CO2 Conversion

Abstract

Foto-elektrokatalytische (PEC) CO2-conversie is een veelbelovende strategie om CO2 rechtstreeks om te zetten in waardevolle chemicaliën met behulp van zonne-energie. De ontwikkeling van geschikte foto-elektrodematerialen is cruciaal om de ladingsoverdracht te verbeteren, recombinatieverliezen te minimaliseren en zo de reactiesnelheid te verhogen. Koperdelafossietoxiden (CuMO2) hebben aanzienlijke interesse gewekt als fotokathodes vanwege hun p-type geleidbaarheid, hoge gatmobiliteit en stabiliteit. Van deze materialen is CuFeO2 het meest onderzocht; echter, haar PEC-prestaties bleken beperkt te zijn door aanzienlijke ladingsrecombinatieverliezen. In deze studie wordt de synthese onderzocht van twee alternatieve structuren, CuLaO2 en CuYO2, waarbij het Fe3+-ion is vervangen door respectievelijk La3+ en Y3+. Deze verbindingen werden gesynthetiseerd via een waterige, citraatgebaseerde solution-gel-route, een veelzijdige methode voor het produceren van verscheidene fasezuivere, kristallijne multimetaaloxiden. In vergelijking met alternatieve synthesemethoden biedt deze aanpak ook voordelen op het gebied van kosteneffectiviteit, veiligheid en milieuvriendelijkheid. TGA-DTA en poeder-XRD werden gebruikt om inzicht te verwerven in de onderliggende mechanismen van de verschillende synthesestappen. Daarnaast werd diffuse reflectie UV-Vis-NIR spectroscopie toegepast om de optische eigenschappen van de eindproducten te karakteriseren.