Tailoring the Au size and loading of plasmonic Au/CeO2−x catalysts for the light-powered reverse water gas shift reaction

Abstract

In dit onderzoek zijn plasmonische Au/CeO2-x-katalysatoren gesynthetiseerd, gekarakteriseerd en getest voor de lichtgedreven reverse water gas shift (rWGS)-reactie. Fasepuur CeO2-x werd succesvol bereid via zowel statische als roterende hydrothermale synthese, waarbij vergelijkbare deeltjesgroottes en kristalliniteit werden verkregen. Goud nanodeeltjes (< 7 nm) werden afgezet via een Sn2+-geassisteerde ‘seeded growth’-methode, wat zorgde voor een gelijkmatige verdeling van goud op het oppervlak. Door systematische variatie van de Au- en Sn-precursorgehaltes kon de goudbelading effectief worden aangepast, terwijl de grootte van de gouddeeltjes grotendeels constant bleef. Katalytische testen toonden aan dat CO-productie aanzienlijk toeneemt onder gelijktijdige verhitting en belichting. De katalytische activiteit bleef echter lager dan die van referentiekatalysatoren op basis van Au/CeO2-x en Au/TiO2, mogelijk als gevolg van overmatige Sn-bedekking die actieve plaatsen (Ce3+ en zuurstofvacatures) op het oppervlak afschermt. Eén katalysator (S7-S) vertoonde na reactie een kleurverandering en spectrale verschuivingen, wat wijst op mogelijke instabiliteit. Deze bevindingen benadrukken het belang van een gebalanceerde Sn-concentratie voor zowel prestaties als structurele stabiliteit van Au/CeO2-x-katalysatoren.